杂原子修饰碳材料被认为是调控其电子结构和表面化学的有效方法之一，已在催化和能源存储等方面展示了重要的应用前景。其中，氮是碳材料功能化研究最广泛的杂原子之一。随后，更多杂原子如B，S，P被进一步研究。在这些杂原子中，硼在碳骨架中的掺杂导致电子密度的重新分布，并且缺电子硼展示了路易斯酸的特性，通过配位含氧官能团的不稳定孤对电子，增强了电化学界面的稳定性。然而，先前的工作主要集中在掺硼量的调节，而对硼物种在碳晶格中的掺杂构型、及其与电化学性能的构效关系尚不明确。

近日，中国科学院山西煤化所陈成猛研究员课题组联合澳大利亚新南威尔士大学化学工程学院王大伟教授课题组提出了以硼掺杂石墨烯作为硼掺杂炭材料的模型材料，结合DFT计算和实验，系统地研究了硼构型对电化学界面的影响。通过FT-IR及XPS等结构表征，筛选了可能的硼构型并计算了其形成能，吉布斯自由能。发现结果与实验高度吻合，证明了在热处理过程中硼构型的演化机制。此外，计算发现不同硼构型展现出较大的路易斯酸性差异，BCO₂的路易斯酸性显然强于BC₂O及BC₃两种结构。因此，进一步利用NH₃-TPD、Py-FTIR及¹¹B ss NMR表征材料，印证了计算结果。最后，由于路易斯酸的存在，电化学界面中不稳定的孤对电子得到有效抑制，故其比容量，循环稳定性，倍率性能及漏电流性能均得到提升。此工作不仅深入研究了炭材料表面的硼构型及其演化路径，同时为合理设计硼碳电化学界面提供了参考。此文章发表在国际著名期刊Journal of Energy Chemistry上，题为：“Combined DFT and experiment: stabilizing the electrochemical interfaces via boron Lewis acids”（DOI:10.1016/j.jechem.2020.10.041）。本文第一作者为硕士研究生王哲帆，通讯作者为苏方远副研究员，王大伟教授及陈成猛研究员。